陳獨(dú)秀本來被免職后心情失落，又面對(duì)高君曼的冷臉，情緒更加沮喪。他一頭扎進(jìn)書房，將一腔怒火全部付諸筆端，不分晝夜地撰寫火藥味十足的文章，以致每期《每周評(píng)論》上都有他的十幾篇文章。4月20日，陳獨(dú)秀更是公開點(diǎn)名張宗祥、曹汝霖、江庸、陸宗輿為親日派“四大金剛”，為各地激進(jìn)社團(tuán)報(bào)刊大量轉(zhuǎn)載。

“五四運(yùn)動(dòng)”爆發(fā)后，陳獨(dú)秀利用《每周評(píng)論》，以極大的熱情報(bào)道運(yùn)動(dòng)的發(fā)展，揭露北洋政府鎮(zhèn)壓學(xué)生運(yùn)動(dòng)的罪行，并開設(shè)山東問題專號(hào)、專版，詳細(xì)報(bào)道山東問題的歷史淵源與巴黎和會(huì)上失敗的過程與原因，稱山東問題乃“我們國(guó)民全體存亡的問題”，倡議人民“發(fā)揮民族自己的精神”，“反對(duì)日本和親日派”。同時(shí)關(guān)注運(yùn)動(dòng)的新動(dòng)向，及時(shí)總結(jié)運(yùn)動(dòng)中出現(xiàn)的問題，指導(dǎo)運(yùn)動(dòng)深入發(fā)展。

6月上旬，隨著運(yùn)動(dòng)的發(fā)展，被捕學(xué)生已被陸續(xù)放出，陳獨(dú)秀與李大釗商量，決定趁熱打鐵，把運(yùn)動(dòng)引向深入。陳獨(dú)秀親自擬就《北京市民宣言》，印刷后到中央公園散發(fā)。而此時(shí)，北京警方奉北洋政府之命已將陳獨(dú)秀、李大釗等人列入嚴(yán)密監(jiān)視對(duì)象，并予以抓捕。朋友們紛紛勸說陳獨(dú)秀離京躲避，陳獨(dú)秀不為所動(dòng)。

6月11日，陳獨(dú)秀身穿白色西裝，頭戴禮帽，與鄧初、高一涵前往新世界游藝場(chǎng)散發(fā)《北京市民宣言》傳單。他們來到新世界的屋頂花園，見下面露臺(tái)上正在放映電影，觀眾黑壓壓一大片，于是將傳單朝著下面觀眾撒下。就在這時(shí)，不知從什么地方走過一個(gè)人來，對(duì)陳獨(dú)秀說：“也給我一份看看?！标惇?dú)秀沒有多想，伸手遞出一份傳單，來人看了一眼傳單內(nèi)容，一招手，四周立刻圍上幾個(gè)人，將陳獨(dú)秀逮捕。

陳獨(dú)秀沒想到來人是軍警，后悔不迭，被軍警帶下樓的時(shí)候，遠(yuǎn)遠(yuǎn)看到鄧初、高一涵，立刻大叫：“暗天無日，竟敢無故捕人"以此提示鄧初、高一涵他已被捕，讓他們逃跑。

陳獨(dú)秀被押到警察廳外右五區(qū)警察署解憲廳，當(dāng)夜12時(shí)，軍警又闖入北池子箭桿胡同9號(hào)陳宅，高君曼從夢(mèng)中驚醒，得知陳獨(dú)秀出了大事，頓時(shí)嚇得目瞪口呆。軍警翻箱倒柜，搜走信札多件。