在他的《財(cái)富的福音》（The Gospel of Wealth)出版以前，卡內(nèi)基也開始向另外一些社區(qū)捐款建造公共圖書館，只要他們同意為圖書館提供長期支持。結(jié)果這成了他最大的一筆捐贈(zèng)項(xiàng)目，也使他作為一個(gè)慈善家，在國際范圍內(nèi)聲名鵲起。在以后的幾十年中，他先后捐出6000多萬美元，在美國、英國、加拿大乃至斐濟(jì)等英語國家，建立了近3000個(gè)公共圖書館。而這么多的捐贈(zèng)都是由他的私人辦公室和少數(shù)幾個(gè)職員一手經(jīng)辦的。

1901年，他捐贈(zèng)了1000萬美元為蘇格蘭大學(xué)設(shè)立了卡內(nèi)基信托基金，以改善該校的教學(xué)與科研條件，并為學(xué)生提供獎(jiǎng)學(xué)金。

1902年，他創(chuàng)建了華盛頓特區(qū)卡內(nèi)基研究所，以在天文學(xué)、地理學(xué)、生物學(xué)、營養(yǎng)學(xué)、熱力學(xué)及其他一些學(xué)科中開展廣泛的基礎(chǔ)科學(xué)研究和實(shí)驗(yàn)，這是在純科學(xué)領(lǐng)域內(nèi)組織跨學(xué)科研究的重大關(guān)鍵措施?？▋?nèi)基在由著名科學(xué)家組成的顧問委員會(huì)的幫助下，前后投入了2230萬美元來興建這一事業(yè)。

1903年，卡內(nèi)基捐贈(zèng)了近400萬美元?jiǎng)?chuàng)建鄧弗姆林信托基金，為他出生的這個(gè)蘇格蘭小城提供文化娛樂設(shè)施。他還捐出150萬美元，在海牙建造了一座和平宮，作為剛成立的解決國際爭端的常設(shè)仲裁法庭的庭址。

1904年，他捐出200多萬美元建立了卡內(nèi)基英雄基金，以表彰冒生命危險(xiǎn)拯救他人的公民，并給犧牲者的配偶及受贍養(yǎng)者以撫恤。

CFAT的另一項(xiàng)目的，是對美國高等教育的需要進(jìn)行研究。其成果之一就是引發(fā)洛克菲勒對美國醫(yī)學(xué)教育進(jìn)行重大改革的那一份著名的弗萊克斯納的報(bào)告。據(jù)稱卡內(nèi)基向CFAT捐助的工作經(jīng)費(fèi)達(dá)3000萬美元。

1906年，卡內(nèi)基建立了他的簡化拼寫委員會(huì)，試圖推廣一種簡單而更合理的英語拼寫方法。他為此大造聲勢，并允諾說，只要讓他相信成功有望，他將不斷地給予支持。結(jié)果并沒有成功。這是卡內(nèi)基把重大創(chuàng)意和他個(gè)人獨(dú)特想法融合在一起的又一個(gè)例子。

卡內(nèi)基從商務(wù)活動(dòng)中退出后，以極大的興趣和熱情投身于公益事業(yè)。但過了近十年，他已感到疲倦。他的注意力和精力逐漸轉(zhuǎn)向他所熱衷的另一事業(yè)：尋求世界和平。以前，在西美戰(zhàn)爭爆發(fā)時(shí)，他也和許多人一樣贊成侵略；如今，他轉(zhuǎn)向了反面，開始譴責(zé)任何形式的戰(zhàn)爭，認(rèn)為它們都是野蠻的，都是“對我們文明的可恥玷污”。

當(dāng)支持和平倡議的機(jī)會(huì)來臨時(shí)，卡內(nèi)基立即作出反應(yīng)。1907年，在華盛頓舉行了中美洲和平會(huì)議，成果之一是建立了中美洲法院以仲裁爭端?？▋?nèi)基捐款興建了法院的建筑，一年以后，他又為在華盛頓建造泛美聯(lián)盟大樓提供了資金，再一次表現(xiàn)出了對倡導(dǎo)國際合作的支持。

1910年，他更進(jìn)一步，拿出1000萬美元設(shè)立了卡內(nèi)基國際和平基金會(huì)（CEIP）。