甲烷催化燃燒及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

目錄
第1章 緒論 1
1.1 甲烷催化燃燒及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究概述 1
1.2 甲烷催化燃燒及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性的研究現(xiàn)狀 3
1.2.1 甲烷催化燃燒催化劑的研究現(xiàn)狀 3
1.2.2 甲烷催化燃燒機(jī)理的研究現(xiàn)狀 5
1.2.3 甲烷催化燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究現(xiàn)狀 9
1.3 甲烷催化燃燒及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性研究的需求與挑戰(zhàn) 15
第2章 甲烷催化燃燒的反應(yīng)活性及穩(wěn)定性 17
2.1 鉑鈀及其合金催化劑活性金屬顆粒的物理化學(xué)特性 17
2.1.1 催化劑的物相組成 17
2.1.2 金屬含量和顆粒分散度 19
2.1.3 活性表面原子的價(jià)態(tài) 19
2.2 甲烷催化燃燒的反應(yīng)活性 21
2.3 催化劑的熱力學(xué)穩(wěn)定性 22
2.3.1 催化劑活性相熱力學(xué)穩(wěn)定性的計(jì)算 22
2.3.2 催化劑活性相的熱力學(xué)穩(wěn)定性分析 23
2.4 本章小結(jié) 28
第3章 甲烷在催化劑表界面的活化及斷鍵 30
3.1 甲烷和氧氣在Pt、Pd及其合金催化劑表面的活化過程 30
3.1.1 氧氣在Pt、Pd金屬表面的吸附解離過程 31
3.1.2 催化劑不同氧化狀態(tài)下甲烷的活化解離 34
3.2 甲烷在Pt、Pd及其合金催化劑表面催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理 50
3.2.1 不同氧分壓下甲烷催化燃燒反應(yīng)斷鍵與動(dòng)力學(xué)相關(guān)性 50
3.2.2 反應(yīng)產(chǎn)物對甲烷催化燃燒的作用機(jī)制 62
3.2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與量子化學(xué)模擬結(jié)果對比 65
3.3 本章小結(jié) 66
第4章 催化劑結(jié)構(gòu)與甲烷反應(yīng)性能的構(gòu)效關(guān)系 68
4.1 核殼結(jié)構(gòu)Pd-Pt催化劑的合成方法及其相分離過程 68
4.1.1 核殼結(jié)構(gòu)Pd-Pt催化劑的合成方法 68
4.1.2 核殼結(jié)構(gòu)Pd-Pt催化劑晶粒模型及其高催化活性 69
4.2 氧化態(tài)Pd-Pt催化劑表面的紅外光譜與氧化趨勢 75
4.2.1 CO在單金屬Pd和Pt催化劑氧化態(tài)表面的吸附規(guī)律 76
4.2.2 CO在雙金屬催化劑氧化態(tài)表面的吸附規(guī)律 79
4.3 還原態(tài)Pd-Pt催化劑表面的紅外光譜與活性位點(diǎn)區(qū)分 82
4.3.1 CO在Pd-Pt催化劑還原態(tài)表面的吸附規(guī)律 82
4.3.2 催化劑表面位點(diǎn)的計(jì)算方法及其活性評價(jià) 85
4.4 本章小結(jié) 91
第5章 甲烷催化燃燒反應(yīng)分區(qū)及動(dòng)力學(xué) 93
5.1 甲烷在Pt催化劑上的催化反應(yīng)分區(qū) 93
5.1.1 甲烷在單金屬Pt催化劑上的反應(yīng)特性 93
5.1.2 甲烷在Pt催化劑氧全覆蓋區(qū)間C(Pt)上的催化反應(yīng) 97
5.1.3 甲烷在Pt催化劑氧部分覆蓋區(qū)間B(Pt)上的催化反應(yīng) 100
5.1.4 甲烷在Pt催化劑金屬位點(diǎn)區(qū)間A(Pt)上的催化反應(yīng) 104
5.2 甲烷在Pd-Pt核殼結(jié)構(gòu)催化劑上的反應(yīng)特性 106
5.3 應(yīng)用動(dòng)力學(xué)方法區(qū)分Pd-Pt催化劑的表面位點(diǎn) 111
5.4 催化劑晶粒模型 116
5.4.1 單質(zhì)Pt晶粒模型 116
5.4.2 Pd-Pt合金晶粒模型 119
5.5 Pd-Pt催化劑各表面位點(diǎn)的真實(shí)反應(yīng)活性及其動(dòng)力學(xué)特性 127
5.6 本章小結(jié) 129
參考文獻(xiàn) 131
附錄Ⅰ 全書主要符號意義 144